Applied Catalysis B: Environmental：將單原子鈷固定在二維MXene上以活化過(guò)氧單硫酸鹽
發(fā)布時(shí)間：2021-09-18 08:30:21 人氣：1410
一、文章概述
文章提出了一種簡(jiǎn)單而通用的單原子金屬合成空位缺陷錨定的方案，該方案對(duì)過(guò)氧單硫酸鹽(PMS)具有良好的活化性能。利用熔融過(guò)渡金屬鹽一步在環(huán)保的Ti2AlN金屬襯板上產(chǎn)生Ti空位缺陷、金屬離子轉(zhuǎn)化為金屬原子、單原子金屬的錨定和構(gòu)建二維(2D)MXene結(jié)構(gòu)。在PMS/單原子Co過(guò)程中，在不到2min的范圍內(nèi)完全去除卡馬西平(CBZ)、磺胺甲惡唑(SMX)和2,4-2氯酚(2,4-DCP)等模型污染物。羥基自由基(OH)、硫酸鹽自由基（SO4-）和非自由基氧化共同促進(jìn)了污染物的降解。更重要的是，裸露的MXene底物具有較強(qiáng)還原性的Ti原子觸發(fā)了Co(III)/Co(II)循環(huán)，從而加速了PMS的活化。單原子Co催化劑即使在堿性條件下或在實(shí)際河水中也能表現(xiàn)出優(yōu)異的性能。
二、圖文導(dǎo)讀
圖1.單原子Co催化劑在(a、b)和(c、d)浸泡在3M鹽酸溶液中后的SEM圖像和EDS映射圖像。(e)單原子Co催化劑浸泡在3M鹽酸溶液中前后的XRD圖譜。(f)單原子Co催化劑、Co箔和氧化亞鈷在Co k-邊緣的歸一化XANES。
圖2.單原子Cu催化劑在(a)和(b)在含50g/L氯化鐵的3M鹽酸溶液中浸泡后的掃描電鏡圖像。(c-d)單原子銅催化劑的ac-STEM-HAADF圖像。(e)單原子Cu催化劑的EDS映射圖像。(f)單原子銅催化劑、銅箔和氧化銅的銅k邊緣的歸一化XANES。
圖3.使用所制備的Co@Ti2-xN催化劑降解(a)SMX、(b)CBZ和(c)2、4-DCP。(d)ln（C/C0）與時(shí)間的變化。條件：[催化劑]0=50mgL-1、[PMS]0=2mM、[SMX]0=5μM、[CBZ]0=5μM、[2,4-DCP]0=5μM、[pH]0=6.95、T=25℃。
圖4.(a)甲醇和叔丁醇對(duì)SMX降解的影響。(b、c)存在和不存在甲醇時(shí)ATZ和NB的降解。(d)Co@Ti2-xN催化劑的EPR譜，“*”表示DMPO-HO加合信號(hào)(aN=15.02G、aβ-H=14.93G)，♣代表DMPO-SO4加合信號(hào)(♣=13.80G、aβ-H=10.06G、aγ-H1=1.55G、aγ-H1=0.80G)。條件：[催化劑]0=50mgL-1、[PMS]0=2mM、[SMX]0=[ATZ]0=[NB]0=5μM、[pH]0=6.95和T=25℃。
圖5.(a)在Ti2N MXene存在和不存在時(shí)，Co2+/PMS過(guò)程中SMX的降解。(b)在MXene存在和不存在的情況下，Co2+/PMS過(guò)程的紫外可見(jiàn)光譜。(c)Co@Ti2-xN催化劑的循環(huán)運(yùn)行。(d)實(shí)際河水中SMX的降解情況。條件：[催化劑]0=50mgL-1、[CoCl2]0=5mgL-1、[Ti2N]0=10mgL-1[PMS]0=2mM、[SMX]0=5μM和T=25℃。
三、全文總結(jié)
文章提出了一種簡(jiǎn)單而通用的單原子金屬熔融金屬鹽合成方法。該方法采用鈦空位缺陷錨定策略，而不是復(fù)雜的c-n-金屬配位方法。制備的單原子金屬的有效活化和難降解有機(jī)污染物的超快速降解。除了目前公認(rèn)的兩種PMS激活途徑，即單原子金屬活化和非自由基氧化外，通過(guò)觸發(fā)Mo(III)/Co(II)循環(huán)加速PMS的激活被認(rèn)為是另一種獨(dú)特的途徑。此外，單原子Co激活PMS對(duì)有機(jī)污染物的降解效率高于酸性條件下，優(yōu)于傳統(tǒng)的基于金屬離子的芬頓類(lèi)反應(yīng)。經(jīng)過(guò)長(zhǎng)期的循環(huán)利用，單原子鈷催化劑仍表現(xiàn)出令人滿(mǎn)意的性能。在實(shí)際河水中，單原子鈷催化劑也保持了良好的效率。MAX陶瓷包括一個(gè)材料家族，多達(dá)數(shù)百種。所有金屬活性低于MAX陶瓷中M和A原子的過(guò)渡金屬陽(yáng)離子均可用熔融金屬鹽法制備單原子金屬。因此，本研究不僅發(fā)展了多相質(zhì)譜的氧化過(guò)程，而且為方便合成單原子金屬催化劑提供了一種通用的方法。
文章鏈接：
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.119898
本信息源自互聯(lián)網(wǎng)僅供學(xué)術(shù)交流 ，如有侵權(quán)請(qǐng)聯(lián)系我們立即刪除。
| 溫馨提示：蘇州北科納米供應(yīng)產(chǎn)品僅用于科研，不能用于人體,不同批次產(chǎn)品規(guī)格性能有差異。網(wǎng)站部分文獻(xiàn)案例圖片源自互聯(lián)網(wǎng)，圖片僅供參考，請(qǐng)以實(shí)物為主，如有侵權(quán)請(qǐng)聯(lián)系我們立即刪除。 |
